摘要：超低浓度煤层气中甲烷体积分数低于5%，常规技术很难加以利用，而含有石英砂颗粒的流态化蓄热装置对超低浓度煤层气的燃烧利用提供了平台。为此，采用数值模拟的方法，研究了含有不同甲烷浓度的超低浓度煤层气在流态化蓄热装置中的燃烧特性，并和绝热燃烧时的工况进行了对比，分析了燃烧特性、蓄热特性、氮氧化物生成等变化规律。结果表明，流态化蓄热装置在煤层气的体积分数不低于3%时可以维持燃烧；与采用绝热工况相比，采用蓄热颗粒之后，燃烧反应向布风板方向移动，并主要发生在蓄热颗粒组成的床层以内；燃烧后氮氧化物排放量极少。

关键词：超低浓度煤层气；流态化；蓄热燃烧；数值模拟；燃烧特征；蓄热特征；氮氧化合物

    煤层气中可燃成分主要是甲烷^[1～2]。通常条件下，甲烷爆炸浓度区间为5%～15%(体积分数，下同)^[2～3]。浓度低于5%的煤层气不能被点燃或者维持燃烧。目前，世界上几乎所有甲烷浓度低于5%的超低浓度煤层气都未进行回收处理就直接排向大气，一方面造成了有限的不可再生资源严重浪费，另一方面也加剧了大气污染和温室效应，单位质量的CH₄对大气温室效应影响GWP是CO₂的21倍。因此，合理回收利用低浓度煤层气具有节能和环保双重意义。

    目前，国外对超低浓度煤层气的利用技术主要有蓄热热氧化技术和催化燃气轮机技术。蓄热热氧化技术包括热力双向流反应器(TFRR)、催化媒双向流反应器(CFRR)以及蜂窝整体反应器(CMR)，TFRR已步入商业示范阶段，可连续处理含CH₄浓度为0.35%的低浓度瓦斯^[3～4]；CFRR已在实验室完成了0.1%以下浓度瓦斯的处理^[5]；CMR则要求煤层气的浓度在0.4%才能运行，但CMR具有阻力小和体积小的优点^[6]。而催化燃气轮机需要煤层气的浓度高于1%才能维持运行^[7]。我国对于超低浓度煤层气的研究，特别是浓度低于1%的瓦斯通风气的研究才刚刚起步，目前的研究利用技术受超低浓度煤层气浓度波动、含尘量大等特点的影响较大。为此，提出了一种新的燃烧利用超低浓度煤层气的方法，将流化床燃烧和蓄热式燃烧的优点结合起来，采用流化床反应器作为燃烧装置，反应器内填充石英砂作为蓄热材料，从底部通入超低甲烷浓度的煤层气。流化床反应器就是蓄热体，可以维持较高的温度；反应器上部高温颗粒可以运动到反应器下部，传递大量的热量；这种燃烧装置能够适应煤层气中甲烷浓度大幅度的变化，为超低浓度煤层气的利用提供了条件。

    流化床反应器如图1所示，炉体为圆柱形，直径(D)为100mm，高度(H)为500mm，炉体下方为布风板，布风板上均匀开孔，开孔率为2.48%。布风板下方为气体混合室，超低浓度煤层气采用甲烷和空气配比进行模拟，煤层气和空气在混合室内混合后进入流化床反应器，混合气体的体积流量为0.8m³/s，过量空气系数为1.2。床料为惰性石英砂，颗粒平均粒径为1mm，密度为2600kg/m³。

 

   计算区域采用四面体网格进行划分，网格数量约33×10⁴个。数值模拟建立在结构化的网格基础上，采用三维稳态计算，对气流场的求解采用SIMPLE方法求解N-S方程，气固两相间的湍流计算采用RNG κ-ε湍流模型^[8～9]；颗粒轨迹场采用基于拉格朗日的随机颗粒轨道方法；对于炉内燃烧时的辐射换热采用P1辐射模型；对于气相湍流燃烧采用了混合分数-概率密度函数模型^[9～10]；对于氮氧化物的生成主要考虑了热力氮和快速氮的生成以及氮氧化物的再燃效应，采用后处理的方法(post-processing)，在已知炉内流场和温度场的情况下，对氮氧化物求解组分输运方程。

    当煤层气中甲烷浓度低于5%时，利用常规技术很难维持燃烧，本研究利用流化床反应器，模拟了煤层气中甲烷浓度为3%～5%时在流态化蓄热装置中的燃烧情况。

   在装置启动之前，采用外界热源把由石英砂组成的床料预热到1200K，床层达到预热温度后停止加热，通入超低浓度煤层气。煤层气经布风板进入炉膛后迅速被高温的石英砂颗粒加热，达到甲烷的着火温度，超低浓度煤层气中的甲烷和氧气发生燃烧氧化反应，放出热量，一部分热量被混合气体及燃烧产物吸收，并使其温度升高，另一部分热量则被石英砂颗粒吸收。气流通过石英砂堆积的床层时，由于曳力的作用，石英砂颗粒被携带向上运动，并在炉膛的上部由于重力的作用回落，形成流化现象。由于回落的颗粒吸收了燃烧反应放出的部分热量，温度较高，所以能维持床层下部区域的高温，并为炉膛进口的混合气体提供着火所需的热量。

    图2显示了在流态化蓄热装置中甲烷浓度为3%、4%、5%3种工况时炉膛温度沿高度方向的变化。其中，h/H为无量纲炉膛高度，h/H为0和h/H为1分别为炉膛底部布风板和炉膛的出口处。从图中可以看出，3种工况下温度沿高度方向的变化趋势一致，在h/H小于0.2时随着高度h的增加，温度逐渐升高，h/H在0.2～1时温度随着高度的变化有下降的趋势，这是由于流化后床层的近似高度在h/H为0.2附近，由于高温的石英砂颗粒能维持床层的温度，而h/H在0～0.05时由于混合气体以常温进入炉膛，温度较低，随着气体的向上运动逐渐被加热并发生燃烧反应，所以h/H小于0.2时温度逐渐升高。h/H在0.2～1时，属于炉膛中的稀相区，稀相区的石英砂颗粒较少，而h/H为1处为炉膛的出口，所以温度有稍微下降的趋势，但下降曲线的斜率较小，是由于石英砂颗粒在稀相区的回落。

 

    在3种工况条件下，h/H大于0.05时炉膛温度均大于840K，而甲烷的着火温度为811K。当炉膛的温度大于甲烷的着火温度时就可以维持燃烧，这说明在煤层气中甲烷浓度不低于3%时，利用流态化蓄热装置可以维持燃烧。对计算区域温度取平均值并定义为炉膛的平均温度，当煤层气中甲烷浓度为5%、4%、3%时，炉膛的平均温度分别为1256K、1080K、842K。煤层气中甲烷浓度由5%下降到4%时，炉膛平均温度下降，温度下降值△T₁为176K；煤层气中甲烷浓度由4%下降到3%时温度下降值△T₂为238K。可见，随着煤层气中甲烷浓度的下降，温度降低，并且下降幅度有增大趋势，可以判断，当煤层气中甲烷浓度低于3%时，炉膛温度迅速降低并低于甲烷的着火温度811K，无法维持煤层气在炉膛中的燃烧，这和数值模拟中当煤层气中甲烷浓度低于3%时不能燃烧的计算结果是一致的。所以流化床蓄热装置燃烧超低浓度煤层气的着火极限浓度为3%。

    为了研究石英砂颗粒的蓄热特性，需要对比研究炉膛在无石英砂蓄热颗粒时燃烧情况，但混合气体在甲烷浓度低于5%时无法维持燃烧，所以本研究模拟了超低浓度煤层气在浓度低于5%时绝热燃烧工况，并和蓄热燃烧进行了对比。模拟工况如表1所示。

    图3～5分别为煤层气中甲烷在同一浓度时，蓄热燃烧和绝热燃烧两种不同条件下，炉膛温度沿高度方向的变化图示。从图中可以看出，工况A₂、B₂、C₂为绝热燃烧，由于采用煤层气和空气的混合物常温进入炉膛，在炉膛入口出温度较低，并随着高度的增加，温度逐渐升高，温度最高点出现在h/H为0.4附近。工况A₁、B₁、C₁采用石英砂蓄热颗粒，由于石英砂颗粒的存在，使得h/H小于0.2的底部区域温度比绝热燃烧时温度高，最高温度点出现在矗/H为0.2附近。图3为煤层气中甲烷浓度为5%时，工况A₁和A₂温度变化的情况，最高温差△T₃为30K。图4为煤层气中甲烷浓度为4%时，工况B₁和B₂温度变化的情况，最高温差△T₄为41K。图5为煤层气中甲烷浓度为3%时，工况C₁和C₂温度变化的情况，最高温差△T₅为52K。可见，随着煤层气中甲烷浓度的增加，绝热燃烧与蓄热燃烧的最高温差逐渐减少。

 

从图3～5中还可以看出，采用蓄热式燃烧时，煤层气中甲烷浓度为5%、4%、3%的最高温度分别为1270K、1100K、867K，最高温度分别出现在h/H为0.18、0.19、0.2附近。而h/H为0.2是惰性颗粒形成床层的近似高度，由此可知，最高温度出现的位置在床层的上部，并随着煤层气中甲烷浓度的降低略向上移，这是与煤层气中甲烷的燃烧位置分不开的。从图6中可以看出，随着煤层气中甲烷浓度的降低，甲烷完全燃尽的位置逐渐向上推移，由此造成在炉膛中出现最高温度的位置逐渐上移。这是由于随着煤层气中甲烷浓度的降低，炉膛的温度和石英砂颗粒的温度降低，这样就推迟了煤层气中甲烷从点火到完全燃尽所用的时间，在流量一定的情况下，甲烷完全燃尽所出现的位置便向上推移，从而使最高温度出现的位置向上推移。如图6所示，在A₁、B₁、C₁3种工况下，h/H为0.2位置处，煤层气中的甲烷燃尽率都接近100%，说明煤层气中的甲烷在惰性颗粒组成的床层以内就基本完成了燃烧反应。

 

    图7显示了绝热燃烧时煤层气中的甲烷沿高度方向的燃尽率。对比图6和图7，不难看出，在绝热燃烧条件下，煤层气中的甲烷完全燃尽的高度在h/H为0.4附近，而采用蓄热颗粒的条件下，煤层气中的甲烷完全燃尽的高度出现在h/H为0.2附近。由于蓄热颗粒的存在，使燃烧反应向布风板方向推移。

   燃烧产物中污染物的排放情况是清洁燃烧的一个重要衡量指标。在本研究燃烧过程中产生的主要有害污染物为氮氧化物，主要是热力氮和快速氮的生成以及氮氧化物的再燃效应。经计算，在流态化蓄热装置中煤层气甲烷浓度为5%、4%、3%时，NO_x的排放量级为100、10^-2、10^-8mg/m³。氮氧化物的生成和炉膛中的温度有着密切的关系，随着炉膛温度的降低，氮氧化物的生成量大幅度降低。当炉膛的平均温度由1256K下降到1080K时，氮氧化物的生成量下降了2个数量级；当炉膛的平均温度由1080K下降到842K时，氮氧化物的生成量下降了6个数量级，基本可忽略不计。可见，利用流态化蓄热装置燃烧超低浓度煤层气，燃烧产物中NO_x排放量极少，可实现清洁燃烧。

   1) 超低浓度煤层气在流态化床层中燃烧时温度从布风板至床层表面沿高度方向逐渐升高，在稀相区略有下降；在流态化蓄热装置中煤层气的着火极限浓度为3%。

    2) 与绝热燃烧工况相比，采用惰性蓄热颗粒之后，燃烧反应向布风板方向移动，并主要发生在床层以内，温度最高点的位置出现在流态化床层的上部，并随着煤层气中甲烷浓度的减少略向上移。

    3) 燃烧后污染物中NO_x的排放量极少，可实现清洁燃烧。

    感谢国家留学基金委对本文作者的资助，使其作为联合培养博士生在University of British Columbia研修，并在此期间完成本文涉及课题的研究。

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(本文作者：杨仲卿 张力 唐强 郭名女 重庆大学低品位能源利用技术及系统教育部重点实验室)