摘　要：为了查明泥页岩系统微观孔隙发育特征及其油气地质意义，利用扫描电镜及场发射扫描电镜二次电子成像技术对松辽盆地白垩系青山口组一段泥页岩中的微观孔隙进行了系统观察。该套泥页岩中主要发育了5种类型孔隙，即基质晶间孔、有机质孔、溶蚀孔、粒间孔、晶内孔；此外，还发育大量微米—亚微米级（纳米级）微裂缝，包括溶蚀缝、充填缝及层间缝3类。微孔隙和微裂缝构成复杂微裂缝网络-孔隙系统，为烃源岩生成的油气向外排驱提供了有效通道，同时也为残留在页岩中的油气提供了充分的储集空间，对于油气的初次运移以及页岩油气等非常规资源的储集具有重要意义。

关键词：松辽盆地；泥页岩；微观孔隙结构；微裂缝；储集层

0 引言

页岩油气是目前研究的热点^[1-3]。应用现有的烃源岩定量评价技术^[4]，可得出泥页岩中有机质生排烃之后残留在页岩中的页岩油气总量^[5]；但对页岩油气赋存形式、滞留机理及其与孔隙空间、孔隙结构的关系，以及页岩油气在开采过程中的渗流机理与可动性等方面的认识还不足，对泥页岩微观孔隙空间的研究有助于解决这一问题。国外学者在这方面开展了卓有成效的探索性研究^[6-8]，国内还鲜见针对性的系统研究。

目前，针对泥页岩中孔隙及其有机质成像方面的研究手段主要有FIB-SEM（聚焦离子束扫描电镜）、Nano-CT（纳米CT）、Micro-CT（微米CT）、FE-SEM（场发射扫描电子显微镜）、SEM（扫描电子显微镜）等^[9-12]。其中，FIB-SEM，Nano-CT，Micro-CT可以对实验样品进行2D、3D重构，能直观地得到泥页岩中孔隙及有机质的空间分布情况，但其缺点在于实验过程中使用的样品非常小，如FIB-SEM样品大小为400～800m，Nano-CT样品大小为20～40m，因此基于FIB-SEM和Nano-CT建立的2D和3D页岩孔隙立方体模型^[13-18]难以代表大尺度岩石中的孔隙分布情况。

基于离子蚀刻后样品的FE-SEM二次电子成像及背散射成像可以更好地表征孔隙特征，同时可以克服样品大小限制和电镜放大倍数限制等难点^[19-20]，为此，本文用SEM，FE-SEM二次电子成像技术对松辽盆地主力烃源岩之一的白垩系青山口组泥页岩中的孔隙及微裂缝进行了大量观察并进行系统分类，以明确泥页岩系统中孔隙结构特征及其油气地质意义。

1 研究区地质背景与样品

松辽盆地青山口组形成于大规模湖侵期，该期盆地气候温热潮湿，盆地稳定沉降，沉积速度较慢，补偿条件较差，形成了巨大的深水静水体，沉积了分布广泛的富含有机质、巨厚的黑色页岩，间夹油页岩，是松辽盆地最重要的生油层和区域盖层^[21]。

实验样品取自松辽盆地北部齐家古龙凹陷、三肇凹陷白垩系青山口组一段泥页岩（见图1）。实验样品有机质丰度较高（见表1），有机碳含量平均2.89%；有机质类型以Ⅰ、Ⅱ₁型为主，氢指数一般在639～934mg/g；样品主要处于中成岩作用阶段，伊蒙混层比平均26.4%。全岩分析实验表明，样品中黏土矿物含量较高，为50.7%～65.4%，平均60.3%，其次为石英（17.5%～25.0%）、斜长石（7%～12%）、黄铁矿（3%～6%）、方解石（1%～5%），此外还有少量的钾长石、白云石和菱铁矿，不含赤铁矿和方沸石（见图2）。

2 实验方法

样品热解分析采用OGE-Ⅵ分析仪，有机碳分析使用LECO公司CS230仪器，X射线及全岩分析使用D/MAX2500X射线衍射仪，各项分析均按照相应的国家标准或行业标准进行^[22-25]。

扫描电镜实验中选取块状实验样品10g，做出新鲜平整样品表面后用乳胶固定在铜制样品台上，自然风干72h后在样品表面镀厚约2nm的金膜以增强实验样品导电性。样品制备完成后，使用TESCAN公司VEGA/LMU型扫描电镜进行观测。

场发射扫描电镜实验中选取块状样品2～3g，使用环氧树脂对样品进行包埋以保证易碎页岩样品的完整性。使用日产JEOL IB-09010氩离子抛光仪中5～10kV高能氩离子束轰击样品表面，使轰击面上的原子逐层脱落，从而获得光滑平整的离子蚀刻面。抛光后在离子蚀刻面上喷厚约10nm碳膜以增强样品导电性，进而提高二次电子成像等图像质量。样品制备完成后，使用HITACHI-S5500高分辨场发射扫描电镜对实验样品蚀刻面中的微观孔隙进行二次电子成像。

3 泥页岩孔隙类型

Milner等曾针对北美侏罗系Haynesville页岩、泥盆系Horn River 页岩、密西西比系 Barnett 页岩及泥盆系Marcellus页岩中的微观孔隙进行系统观察，发现上述4套泥页岩中主要发育3种类型孔隙，即基质晶间孔、有机质孔和粒间孔^[19]。本研究对松辽盆地白垩系青山口组泥页岩进行了大量、系统的观察，除了发现上述3种孔隙外，在该套页岩中还发现了溶蚀孔隙与晶内孔隙，即松辽盆地白垩系青山口组泥页岩中发育基质晶间孔、有机质孔、溶蚀孔、粒间孔和晶内孔共5类孔隙，此外，泥页岩中还发育大量的微米—纳米级微裂缝（见表2、图3—图8）。

3.1 基质晶间孔

基质晶间孔隙是松辽盆地白垩系泥页岩中常见的一种孔隙类型，通常指黏土矿物薄片及集合体、胶结物晶体及大岩屑颗粒之间的孔隙^[19]。图3a为扫描电镜下观察到的具有较大弯曲度且定向排列的伊利石薄片，伊利石薄片之中包裹其他岩屑颗粒。测得图中伊利石薄片集合体间孔隙的孔径主要为1.0～3.5m。图3b样品中除了发育大量定向排列的伊利石薄片集合体外，还发育大量霉球状黄铁矿集合体，其主要为立方体黄铁矿晶体组成的显微“球体”，此外还发育单晶黄铁矿及单晶立方体黄铁矿，在伊利石集合体以及霉球状黄铁矿等矿物之间存在大量的微小孔隙，孔径主要为3～8m。

3.2 有机质孔

有机质孔隙主要指有机质团块内部或有机质生烃后内部残留的孔隙。图4为场发射扫描电镜二次电子成像后观察到的泥页岩样品中的有机质孔隙，图4a为有机质团块中的孔隙（图4a中黄线标出的黑灰色区域A区对应的元素能谱见图9a），孔径为10～1500nmz已经向烃类转化，伴随这一地质过程，泥页岩中产生大量有机质生烃后的残留孔隙，若泥页岩处于高—过成熟阶段，有机质生烃后的残留孔隙数量会大幅增加，其孔径也会变大。

3.3 溶蚀孔

溶蚀孔隙主要是泥页岩中方解石、磷灰石等碳酸盐、磷酸盐或硅铝酸盐在溶蚀作用下（主要是由于页岩生烃过程中生成的有机酸或CO₂溶于水形成碳酸，产生溶解作用）产生的孔隙。图5为场发射电镜和扫描电镜下观察到的矿物溶蚀孔隙。由图5a可见磷灰石、方解石溶蚀后产生的大量溶蚀孔隙。图5a中黄线标出的黑灰色区域C区对应的元素能谱见图9c，区域内钙、氧、磷、碳元素含量较高，据此判断溶蚀孔隙是磷灰石、方解石矿物溶蚀后产生，孔径为10～500nm。由图5b可见充填于溶蚀孔隙中的柱状石膏和粒状黄铁矿，孔径为100～2500nm。

3.4 粒间孔

粒间孔隙的典型特征是矿物颗粒间的孔隙构成了连通的体系，这种孔隙可以存在于黏土矿物骨架中也可以存在于较大的矿物晶体堆积体中。图6为扫描电镜和场发射扫描电镜二次电子成像观察到的泥页岩中矿物颗粒间的孔隙。由图6a可见扫描电镜下观察到的泥页岩样品中单晶立方体黄铁矿和单晶球体黄铁矿之间的孔隙，孔径为1～5μm。由图6b扫描电镜照片可见，矿物颗粒堆积形成了尺寸在5μm左右的粒间孔隙，其中充填了金红石单体堆积而成的网状金红石集合体，金红石单体之间形成粒间孔隙，孔径大小为45～1500nm。图6c中黏土矿物颗粒间孔隙构成了连通的体系，孔径大小为30～180nm。图6d是图6c的局部放大，该区域孔径大小为30～80nm。

3.5 晶内孔

晶内孔指存在于晶体内部的孔隙，可能由成岩过程中晶体发育不完全或后期溶蚀作用导致，晶体生长缺陷产生的原因与晶体的生成条件、晶体内原子或分子的热运动有关。图7为场发射扫描电镜下二次电子成像观察到的方解石晶体内部孔隙。图7a中黄线标出的黑灰色区域对应的元素能谱见图9d，元素能谱显示钙、氧、碳元素含量较高，笔者据此判断该矿物为方解石。

3.6 微裂缝

泥页岩样品中发育大量微米—纳米级微裂缝（见图8），主要有充填缝（见图8a）、溶蚀缝（见图8b）以及黏土矿物层间缝（见图8c）等3类。图8a为样品中被方解石半充填形成的泥质裂缝，剩余缝宽1～3m。图8b为泥质中溶蚀裂缝，缝宽3～5m，其成因与溶蚀孔隙相似。图8c为泥页岩中薄片状伊利石层间裂缝，缝宽8～50nm。图8d为利用二次电子成像观察到的样品中亚微米级（纳米级）微裂缝的平面分布，缝宽120～400nm，这些较大规模的裂缝与其他孔隙相连组成裂缝网络-孔隙系统。笔者认为，正是这种连通系统为烃源岩生成的油气向外排驱提供了有效通道，同时也为滞留在泥页岩中的部分油气提供了有效的储集空间，从而形成页岩气、页岩油。

4 结论

利用扫描电镜和场发射扫描电镜二次电子成像技术对松辽盆地主要生油层白垩系青山口组泥页岩中发育的孔隙和微裂缝进行了系统的成像观察，发现该套页岩中主要发育了5种类型孔隙即基质晶间孔、有机质孔、溶蚀孔、粒间孔、晶内孔及微米—亚微米级（纳米级）微裂缝，微裂缝包括充填缝、溶蚀缝及层间缝。各种类型孔隙与微裂缝伴生发育，并可能彼此连通。这种复杂微裂缝网络-孔隙系统的存在为油气从烃源岩向外排驱提供了有效通道，同时也为滞留在泥页岩中的部分油气提供了有效的储集空间。该套地层中各类型孔隙尺寸为纳米—微米级，可能主要受页岩基质的微观孔隙结构、矿物组成、有机质类型以及有机质的热演化程度等因素的影响。

致谢：感谢中国石油勘探开发研究院石油地质实验研究中心朱如凯博士、刘可禹总地质师，清华大学闫永杰高级工程师，北京大学张波博士在本次研究中给予的帮助。

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　　（本文作者：黄振凯^1,2,3，陈建平^1,2,3，薛海涛⁴，王义军⁵，王民⁴，邓春萍^1,2,31. 提高石油采收率国家重点实验室；2. 中国石油勘探开发研究院；3. 中国石油天然气集团公司油气地球化学重点实验室；4. 东北石油大学地球科学学院；5. 大庆油田有限责任公司第一采油厂）