摘 要：现有的天然气水合物(以下简称水合物)成藏模拟装置侧重于合成少量均相水合物或含水合物沉积层，受制于装置体积，而某些影响因素如地温梯度等难以在室内实验中再现。为此，提出了建立水合物成藏大型三维物模实验系统来解决相关问题的技术思路。首先通过调研分析，确定了系统的设计指标：最大工作压力为32MPa，模拟地温梯度介于3～6K／100m，可再现自然界扩散、渗漏、原位3种水合物成藏机理。据此建立了物模实验系统：①系统主体高压反应釜容积为l96L，内置30个PTl00温度传感器、30个电阻率探测电极、16对声偶极子，构成覆盖整个沉积层的传感器点阵；②系统可在海底和陆地水合物成藏典型温压条件下模拟多种天然气供气方式，考察水合物的动态生成行为，以及成藏后新鲜海水循环下的水合物动态演化行为。试运行结果表明：该系统满足设计指标中提出的各项要求，实验流程可确保安全、稳定、长期运行；传感器经过标定后，可以准确测定各个物理量。最后，通过测定实验介质的多项物性参数值，进一步验证了该系统的可行性和可靠性。
关键词：天然气水合物 成藏 三维物模实验系统 地温梯度 电阻率 声速 孔隙介质 高压反应釜
A large-scale three-dimensional device for simulating natural gas hydrates accumulation and distribution process in sediments
Abstract：The current device for simulating the formation of a natural gas hydrate reservoir only focuses on composing a small amount of homogeneous hydrates or hydrate-bearing sediments；so restricted by the device volume，such influencing factors as geothermal gradient are too difficult to present in the simulation process．In view of this，a novel large-scale three-dimensional natural gas hydrate physical simulation device，with a capacity of l96L and the maximum operation pressure of 32MPa，was designed and developed to study the hydrate accumulation and the methane recovery from hydrate-bearing sediments in a natural environment．Acoustic，electrical，and thermal properties at different positions can be collected in real time to analyze the evolution of hydrate-bearing porous media during the accumulation of hydrate or the production of natural gas．The formation system of this device contained a high-pressure vessel，the inner space of which was divided into three parts by two porous stainless steel plates and the porous medium to simulate the hydrate stability zone in natural environment and sensors were placed in the space between the two plates．For the sensors system of this device，30 resistance temperature detectors，30 electrical resistance electrodes，and l6 acoustic dipoles were inserted into the porous medium to detect the variation of physical properties due to hydrate formation or dissociation．A heating coil was mounted on the bottom lid of the reactor and hot water circulates in the heating coil driven by apump to simulate the actual geothermal gradient(3-6K／100m)in sediments，reappearing the formation mechanisms of the in situ hydrates，hydrate transport by diffusion or seepage in sediments．Initial experiments showed that this device can be used to produce large amounts of hydrate-bearing sediments under a wide range of experimental conditions．
Keywords：natural gas hydrate，formation，geothermal gradient，migration of gas，resistivity，acoustic velocity，porous media，high pressure vessel
天然气水合物(以下简称水合物)广泛分布于陆地冻土带和海底沉积层中，由于储量巨大，被视为一种潜在的能源。如何建立起储层物理量与水合物饱和度之间的定量关系，是长期以来的研究热点。Winters等[1]在水合物和沉积物测试实验装置(GHASTLI)上研究了沉积层中水合物饱和度对介质声速的影响；Phelps等[2]建立了设计压力为20MPa的72L海底过程模拟装置(SPS)；Madden等[3]和Rawn等[4]在SPS上考察了渗漏体系的动态成藏过程；Li等[5]报道了ll7.8L的三维实验装置，该装置反应釜直径为500mm，内高600mm，通过釜内49个热电阻组成的温度探测点阵来监测水合物的生成分解过程；关进安等60建立了一套7.5L的实验系统，用于模拟渗漏型水合物的形成分解过程。
现有装置侧重于合成少量均相水合物或含水合物沉积层，考察水合物生成分解过程和含水合物沉积层物性变化。当用于水合物成藏过程研究时，受制于装置体积，某些影响因素如地温梯度难以在模拟装置上再现。对于水合物饱和度的测定，通常使用单一手段进行表征，如声速、电阻率、CT等，且探测点有限，可以得到水合物样品的平均饱和度，但无法得到水合物在沉积层中的具体分布情况。
为此，中国石油大学(北京)建立了天然气水合物成藏大型三维物模实验系统，反应釜体积大于围内外已报道类似装置，可模拟包括地温梯度在内的自然成藏环境，通过多种探测手段来监测成藏及演化过程水合物藏的变化。
1 方案设计
通过文献调研得到典型地区水合物成藏条件汇总于表l。根据调研结果，设计了大型水合物成藏三维物模实验系统(图1)，其特点如下。
1．1 提供了一个容积为l96L的低温、高压环境
该三维物模实验系统提供了一个Æ500mm×1000mm，容积为l96L低温高压环境。较大的釜内空间允许在其内部合成大型人工水合物矿体，为考察不同成藏机理的水合物生成与演化过程提供基础；大体积的反应釜能够有效减小实验环境变化对成藏过程的干扰，相对于已有的小型反应釜，大型反应釜更接近于自然界的生成环境；同时，某些影响因素(如地温梯度)和探测手段(传感器点阵)更便于在具有一定体积的沉积层样品中实现。
1．2 可模拟自然界成藏环境
通过反应釜底的加热装置，首次将地温梯度作为一个影响因素加以考察。以l000mm的实验介质来模拟l00m的沉积层(含水合物稳定带及其上、下边界)。同时在反应釜内部设置加热装置，以相同比例模拟100m沉积层的温度梯度。系统可模拟渗漏型成藏、扩散型成藏，原位成藏3种典型成藏机理下的成藏过程，以及水合物藏形成后受温度、压力，海水渗流影响的演化情况。
1．3 集成多种传感器
该三维物模实验系统最多可同时容纳30个Ptl00温度传感器、30个电阻率探测电极、16对声偶极子，构成覆盖整个釜内空间的传感器点阵；既可考察某一个物理量在整个沉积层的梯度分布，也可以对局部的水合物饱和度以多种手段进行分析。
2 实验系统的建立
整个实验系统由水合物形成模拟子系统、参数测定子系统、温压控制子系统3部分构成。
2．1 形成模拟子系统
子系统包括设计压力32MPa的高压反应釜及其附属设备(图2)。高压反应釜内高l000mm，内径为500mm，釜容积为196L。反应釜内设置有料桶，由上下多孔筛板和不锈钢圆筒组成，作用是容纳孔隙介质，各种传感器和导线。多孔筛板直径为420mm，整个截面上均布Æ3mm光孔。可将从底部引入的流体再分配，均匀导入孔隙介质内，减少流体分布不均对水合物生成和聚集的影响。
2．2 参数测定子系统
子系统包括温度、压力、流量、电阻率、声速5项参数的采集与处理，各传感器参数见表2。其中，温度传感器采用集成铠装形式，5个PTl00A级铂电阻装入l根316L的Æ6mm钢管中，结构如图3所示。
电阻率测量电极柱为自行设计，尺寸Æ20mm×700mm(图4)。电极柱杆体材质选用聚四氟乙烯，5根镀银铜导线在杆体上环绕一周形成5个环状测量电极，相邻环状电极间距l50mm。将相邻2个环状电极接入电路，即可测量环状电极间所夹介质的电阻，进而可换算出所夹介质的电阻率。系统共配备有这样的测量电极柱6根，共30路测量电极，可测量24路电阻率数据。
沉积层的声速测量采用声偶极子进行，结构如图5所示。声偶极子由中国科学院地质与地球物理研究所提供，2只间距为30mm的超声波换能器由底部的夹板固定，中间填入含水砂冻结后再埋入沉积层中。由美国泛美元损检测公司生产的NDTS058PR型发生器发射脉冲信号，通过一端换能器转换为超声波，穿过所夹持介质后由另一端换能器接收，由美国泰克公司生产的DP02012型示波器显示分析得到介质声速。
2．3 温压控制子系统
子系统包括釜内加热管和釜外低温恒温室。U型加热管展长l270mm，外径为25mm，安装于釜底盖内侧。U型管在实验时通入热水，形成高温区域，与反应釜顶部的低温区域构成温度梯度。低温恒温室尺寸为4m(长)×3m(宽)×3.5m(高)，恒温范围253～313K，可模拟水合物藏在低温下的形成过程以及受到高温扰动后的演化过程。
3 实验及效果
天然气水合物三维成藏物模实验装置搭建完工后，通过数值模拟和水合物生成试验来检验全系统是否满足预期要求。
3．1 U型管加热性能数值模拟
为了验证实验条件下通过U型加热盘管是否能获得类似自然条件下的地温梯度，针对渗漏、扩散两种成藏方式，利用Fluent软件对釜内的温度分布进行了模拟计算，计算所用到的物性参数列于表3。流体红275K下进入反应釜，经过U型加热盘管换热后，流经石英砂构成的孔隙率为0.38的沉积层，由顶部的出口流出反应釜。平衡后的温度分布如图6所示。
渗漏型成藏模式中，游离甲烷气以0.1g／s的流速自底部进气口进入反应釜内，并迅速扩散至整个底部气囊(0～100mm高度区间)。经过气囊缓冲，气体的流速显著降低。由于气体热容较低，当气体离开底部气囊渗流进入沉积层时，温度已被U型管加热至280K。因此，在沉积层底部靠近气囊的区域，传热方式为甲烷气与沉积层颗粒之间对流传热和底部气囊与沉积层整体之间的导热。随着甲烷气在渗流过程中温度迅速降低，对流传热作用减小，导热逐渐成为主要传热方式。因此，在图6中沉积层区域底部的等温线受渗流影响有明显的起伏，而随着位置的升高，起伏现象逐渐消失，等温线与底面平行。沉积层整体高度为700mm，底面的温度为278.8K，顶层温度为276K，整体温差2.8K，温度梯度折合为4K／m，与表1中冻土带水合物藏地温梯度符合l：l00的比例，略小于海底水合物藏温度梯度，但也可通过改变给热温度加以修正。
扩散型成藏模式下，同样以0.2K的间距做等温线，线密度要大于图6，如图7所示。作为流体主体的饱和甲烷水溶液，比热和流速都要高于甲烷气，更容易将热量带入沉积层中。同时，水充填了全部孔隙的衫C积层，其热容要高于气体填充下的沉积层，也使得等温线分布更加密集。沉积层底部，流体对流传热的影响也比渗漏型成藏过程剧烈。在U型加热管的进出口部分，由于换热而积较大，此处温度要高于底层其他区域，因此产生的等温线弯曲现象，在0.35m高度处逐渐消失，比渗漏型成藏的0.2m要高出0.15m。沉积层顶部温度为275K，底部温度为279K，整体温差4.0K，折合温度梯度为5.7K／m，与表1中海底100m的温差近似。通过对流动和传热数值模拟，U型加热管的设置可以满足不同成藏模式和不同地层条件下的地温梯度要求。
3．2 水合物形成实验
为进一步考察模拟实验系统的工作情况，进行了甲烷原位成藏过程的模拟实验。用分析纯氯化钠和玄离子水配置质量浓度为3.35％的盐水，并与40-80目石英砂在釜中混合以模拟含水饱和度为0.95的沉积层。反应釜密封抽真空后由顶部通入甲烷至7MPa，制冷温度设定为275K并保持恒定。实验共持续50h，记录实验过程中的温度、压力随时间变化情况如图8所示。
图中所测温度Tl～T5均位于圆心，距离沉积层底面高度分别为50mm、200mm、350mm、500mm、650mm。在实验开始l87min后，除T3以外的温度均发生了突跃，结合此时压力曲线的加速下降，可以判断圆心处的水合物开始生成。由于模拟静态生成过程，甲烷通过扩散作用进入沉积层，因此沉积层靠近上下气囊的部分检测到了水合物生成的温度变化。温度传感器T3位于沉积层中心部分，诱导期进入沉积层内部的甲烷较少，沉积层表面开始生成水合物后，进一步增加了甲烷进入沉积层中心的阻力，因此未观察到明显的温度变化。
4 结论
1)提出了天然气水合物三维成藏物模实验系统的设计指标：最大工作压力为32MPa，模拟地层温度梯度为3～6K／100m，并据此设计了天然气水合物三维成藏物模实验系统。
2)根据设计方案，建立了物模实验系统。高压反应釜容积为196L，耐压32MPa，内置30个PTl00A温度传感器，30个电阻率探测电极，16对声偶极子。系统可在典型水合物藏温压条件下模拟不同甲烷供气方式，考察水合物的动态生成过程以及新鲜海水循环下的水合物动态演化行为。
3)对系统的试运行表明，系统达到了预期设计要求，流程也满足实验安全稳定长期运行，传感器可以准确测定各个物理量的变化，并进行了水合物的原位成藏模拟试验。
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本文作者：粟科华 孙长宇 李楠 钟小禹 陈光进
作者单位：中国石化石油勘探开发研究院
中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室
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