煤气化与煤液化洁净低碳技术应用进展

摘 要

摘要：论述了煤气化、煤液化、一碳化学等洁净煤技术的开发与应用的进展，探讨了发展方向。关键词：煤液化；煤气化；一碳化学；煤炭转化；洁净煤技术Application Progress in Low Carbon T
摘要：论述了煤气化、煤液化、一碳化学等洁净煤技术的开发与应用的进展，探讨了发展方向。
关键词：煤液化；煤气化；一碳化学；煤炭转化；洁净煤技术
Application Progress in Low Carbon Technologies：Coal Gasification and Coal Liquefaction
GAO Jianye
Abstract：The development and application of clean coal technologies，such as coal gasification，coal liquefaction and C1 chemistry are described.Their development directions are discussed.
Key words：coal liquefaction；coal gasification；C1 chemistry；coal conversion； clean coal technology
    从20世纪70年代中期开始，世界石油能源紧张，供不应求，价格飚升猛涨。30年间石油价格由每桶10余美元涨至2008年的每桶140美元。从20世纪80年代初，各国政府和专家就以新的观点来评价煤作为化工原料和能源的重要性。煤炭对于“贫油、少气、富煤”的中国而言，是主要的化石能源。随着社会经济持续、高速发展，全球对替代化工原料和替代能源的需求越发迫切，节能减排是大势所趋[1～5]。使用洁净煤技术生产的煤化工产品不仅成本相对较低，而且对于中国减轻燃煤造成的环境污染，降低中国对进口石油的依赖有着重大意义。
   洁净煤技术是指煤炭从开发到利用全过程中，旨在减少污染排放与提高利用效率的加工、燃烧、转化及污染控制等高新技术的总称。利用洁净煤技术生产化工产品及工农业用原材料，受到广泛重视。本文从煤气化技术和煤液化技术进行分析。
1 从长远来看煤是最可靠的化工原料
    150年前，有机化学曾经就是煤炭化学。第二次世界大战前，石油化学原料在有机化学产品的生产中起的作用很有限，只有少量的脂肪族化合物以石油化学原料生产。1925年，美国生产的这些化合物中，以石油为原料的部分只占0.1%。
    当前，世界上矿物质燃料储量与消费量之间比例失调。全球年均石油消费量约286.16×108桶/年，大大超过了每年发现的储量，开采速度与消费量及与每年发现的储量之间不相适应，下世纪可能导致石油和天然气耗用殆尽。目前，西方国家正面临着必须采用其他能源(煤能源或燃料乙醇等)来代替正在广泛应用的石油能源的问题。
    地球上煤的总储量(按能量计)大约超过石油储量的20倍，在1985年时估计约有11.5×1012t标准燃料，按当时开采水平，预计地球储藏的煤可供开采450年，天然气为50年，石油为45年。2009年初英国石油公司(BP)发表的报告指出：2008年中国的煤炭消费占世界煤炭总消费的43%，是世界各国燃料消费发展最快的国家。按目前煤炭消费加快的速度估算，煤炭仍够用122年。同时指出，目前世界已探明的石油储量约12580×108桶，按2008年的产量或年均石油消费量计算够用43年，天然气够用60年。但从宏观看，石油开采技术不断进步，将会大幅提高油田产量，而勘探技术的进步又会发现更多的石油储量。
    我国是天然气需求增长最快的国家，中国天然气2008年消费增长了15.8%。资料显示，我国探明的天然气储量不足世界总量的1%，预测2020年天然气消费，缺口为(400～600)×108m3/a。目前我国天然气供应也比较紧张。
    煤的储量可以满足下一世纪对煤炭增加的需要，潜力很大。资料显示，我国已探明煤炭储量达10405×108t。2008年我国煤炭产量达28×108t，煤炭在能源结构中比例占70%以上。2009年我国对进口石油的依赖度达到51.3%。因此，从长远来看，煤是最可靠的能源基础和化工原料。从煤中可以制取几乎所有必要的有机化学产品及人造石油和合成气，是石油最好的代用燃料。加强煤转化技术研究，开发煤炭洁净有效利用途径，势在必行。煤化学立足点应为煤的气化和液化。
2 煤的气化
2.1 煤气化技术
    从能源利用的观点出发，用气化与联合循环发电(IGCC)相结合的连续液态排渣气化法(改进的鲁奇工艺)和美国德士古公司开发的德士古法，美国GE能源集团公司水煤浆气化技术和GSP加压气化法，美国壳牌集团公司壳牌煤粉加压气化技术，E-GAS煤炭气化技术(应用于煤制天然气)，是最有前途的方法。连续液态排渣法的优点是能扩大生产能力，可以在固定床上将低灰熔点的煤气化，降低蒸汽耗能，提高燃气轮机的效率。还可以把煤气中的酚和焦油一起气化，防止污染环境。
    煤气化的合成气制取烃类化学品工艺路线一般有两种方法，即羰基合成法和费-托合成法。
    羰基合成法：由合成气和烯烃(由乙烯到丁二烯)相互作用制造醛类，然后再氢化成醇(从丙醇到十三碳以及更高级的醇类)。
    费-托合成法：制造合成液体燃料，是以一氧化碳(CO)为原料，进行加氢(H2)，经非均相催化转化为烃类化合物。目前此法已被扩大用于生产各种化学品，如乙烯、丙烯、丁二烯、芳烃以及含氧化合物。
2.2 煤气化技术应用状况
    在石油供应短缺和石油价格上涨两方面因素的作用下，以煤炭通过气化制取合成气，由合成气制甲醇，再经甲醇制烯烃的洁净煤技术的工艺路线正引起国内外越来越多专家和企业家的兴趣。
2.2.1水煤浆气化技术应用
    ① 九五期间，兖矿集团与国内高校、科研机构合作，开发完成了规模为22t/d的多喷嘴水煤浆气化炉中试装置，并进行了考核试验。结果表明：有效气体质量分数达83%，碳转化率＞98%，分别比相同条件下的德士古生产装置高1.5%～2.0%、2.0%～3.0%；煤耗、氧耗均比德士古法低7%。该成果标志中国自主开发的先进气化技术取得突破性进展。
    ② 南京化学工业园区某公司以EM+PC模式(EP为设计、采购总承包，PC为采购、施工总承包)，采用GE水煤浆加压气化技术及Linde低温甲醇洗净化技术，于2007年4月建成煤化工联合装置，一期工程已投入商业运营，其设计能力为：合成气8.7×104m3/h的煤气化装置，30×104t/a的一氧化碳深冷分离装置，30×104t/a的甲醇(CH3OH)合成精馏装置，1.5×104t/a的硫磺回收装置，日处理煤1500t/d。二期工程以EPC(设计、采购、施工总承包)模式建成竣工，于2009年9月8日投料开车成功，C0纯度为99.1%，年产能增加了30×104t/a一氧化碳、21000m3/h氢气以及11000m3/h合成气。
    采用GE水煤浆加压气化技术及Linde低温甲醇洗净化技术装置，产生的三废得以充分利用。灰渣的处理采用最新技术从中提取氧化铝和二氧化硅；装置产生的少量弛放气回收送至备用炉用作燃料；生产过程中产生的黑水全部回用制浆，极少量的废水则送至污水处理装置，达到排放标准。这不仅使煤资源得以深度充分合理利用，同时也对环境极度友好，危害降到最低程度。
2.2.2粉煤气化技术应用
    ① 北京航天万源煤化工公司与安徽临泉化工股份公司合作开发的HT-L-40航天粉煤加压气化装置于2006年在安徽临泉化工股份公司投运。此装置采用先进的粉煤加压气流床气化技术及水激冷流程，在我国首次实现了粉煤加压气化和水冷壁激冷流程工业化长周期稳定运行，其规模为生产100×104m3/d合成气(CO+H2)。2009年10月经专家组72h跟踪考核鉴定，各项运行指标稳定并优于设计值，开工率为92.9%，装置操作负荷弹性大(50%～120%)，煤种适应范围广，运行成本低。是我国自主知识产权粉煤加压气化技术。
    ② 陕西榆林西部煤炭技术研究中心成功开发出以低阶煤(高硫煤、褐煤)微细干粉制备高浓度水煤浆技术和成套工艺生产线。以此水煤浆制气生产甲醇可提高产量8.3%，可降低氧消耗量及动力消耗量，其技术达到国际先进水平。
    ③ 埃新斯(枣庄)新气体有限公司(由山东海化集团有限公司与美国综合能源系统有限公司组建)采用美国SES技术气化褐煤成功。SES气化技术来源于美国气化技术研究院，是在传统U-GAS气化技术基础上革新改进的新型流化床技术。于2008年1月气化枣庄当地高灰劣质煤产出合成气，又于2008年11月成功气化河南义马高灰长烟煤，于2009年10月26日成功气化内蒙古白音褐煤产出合成气。运行结果表明：碳转化率为96%，煤在气化中将煤焦油一起气化，不产生煤焦油，这标志着SES技术气化褐煤成功，已引起各国的关注。
    ④ 山西天和煤气化科技有限公司开发出拥有自主知识产权的加压灰熔聚流化床装置，压力从常压提升到1.0MPa，2008年进入大型工业化示范阶段。我国另一套加压灰熔聚流化床粉煤气化工业示范装置2009年在石家庄金石化肥有限公司落成。该核心装置气化炉内径为2.4m，操作压力为0.6MPa，单炉日处理晋城无烟煤324t/d，干煤气产量26000m3/h，配套6×104t/a合成氨生产装置。
    ⑤ 2009年11月17日，中国神华集团公司与美国GE能源集团公司签署了组建碳捕集与封存技术的煤气化联合循环发电技术(IGCC)合资公司协议。IGCC发电与煤气化一体化是综合解决煤炭高效洁净利用、迈向C02零排放的重要技术路线和选择。
    ⑥ 我国煤制天然气技术发展迅速，目前我国规划煤制天然气项目10余个，合计年产气量为350×108m3/a。煤制天然气工艺技术目前多采用E-GAS煤炭气化技术和鲁奇气化技术。2009年11月12日，美国环球能源公司与山东济宁能源发展集团公司签署合作建设煤制天然气项目协议，年产天然气25×108m3/a，总造价19×108美元。
2.2.3 MT0工艺及甲醇转化技术应用
    MT0工艺是由煤制成合成气，再由合成气转化制成甲醇，再由甲醇制成烯烃的一体化工艺过程路线。最早提出MT0工艺的是美孚石油公司(M0bil)，随后巴斯夫公司(BASF)、埃克森石油公司(Exxon)、环球石油公司(UOP)、海德鲁公司(Hydro)等相继投入开发，在很大程度上推进了MT0的工业化。
    煤制烯烃技术是发展新型煤化工的核心技术。乙烯、丙烯是石油化工的重要原料，其原料来源依赖石油。面对全球石油资源日益紧缺的形势，国外已开发出甲醇制烯烃和甲醇制丙烯的技术。我国在MT0开发应用方面也取得了重大进展。
    ① 由煤气化的合成气制取甲醇装置于2007年12月28日在山东兖矿国宏化工公司投产。这是全球首套以高硫煤为原料年产50×104t/a煤制甲醇装置，这一装置投产后每年可减排二氧化硫逾4×104t/a。
    焦化厂的副产品焦炉煤气制甲醇的企业也在迅速增加，目前我国已有焦炉煤气制甲醇的企业17家，甲醇产量达243×104t/a，回收利用焦炉煤气62×108m3/a。
    ② 我国西南化工研究院现已开发成功甲醇羰基化制取醋酸、醋酸酐工艺技术软件包。甲醇裂解制烯烃的研究工作我国已进行了多年，中科院大连化物所在此方面进行了深入研究，甲醇转化率达到100%，对烯烃的选择性高达85%～90%，但尚未工业化。
    ③ 德国Huls公司以甲醇和CO在叔二胺与乙烷作用下进行加压羰基化反应制得甲酸甲酯(HCOOCH3)，转化率为80.7%，选择性达99.4%。甲醇与亚硝酸在Pd催化剂作用下可反应制取草酸，这是合成草酸的一条新途径。
    ④ 挪威采用鲁奇工艺建设了一套甲醇制丙烯示范装置，但尚未商业化运行。
    ⑤ 我国完成了甲醇生产乙烯和丙烯的相关技术，并进入工业化试验阶段。我国首套采用UNIPOL流化床工艺煤制烯烃工业化示范装置，在大唐内蒙古多伦煤化工有限公司于2009年11月23日一次投料试车成功，进入全面调试阶段，2009年12月煤制烯烃工业化各示范装置陆续投产运行。规模为年产46×104t/a煤基丙烯，总造价为180×108元人民币。煤制烯烃技术是从德国道化学公司引进，采用荷兰壳牌、德国鲁奇、美国陶氏公司各自的先进工艺技术，组成煤制烯烃一体化应用装置。以内蒙古锡林浩特胜利煤田褐煤为原料，建成褐煤预干燥、煤气化、气体变换、气体净化及硫磺回收、甲醇、甲醇制丙烯(MTP)、聚丙烯(PP)等7套主生产装置及配套空分、动力装置。主要产品是聚丙烯、硫磺、汽油、液化石油气(LPG)等。该项目气化炉单台处理干煤量最大，低温甲醇洗处理气量最大，一个项目同时建设3台同规格大型气化炉也是世界第一次。该项目是全球甲醇制丙烯技术首例大型工业化示范应用装置。
    ⑥ 2010年5月31日，我国神华包头煤制烯烃项目建成庆典仪式在内蒙古包头市举行，标志着我国已全面建成世界首个煤制烯烃项目。
    神华包头煤制烯烃项目是以煤为原料，通过煤气化生产甲醇、甲醇转化制烯烃、烯烃聚合工艺路线生产聚乙烯和聚丙烯的特大型煤化工项目，是国家“十一五”唯一核准的煤制烯烃工业化示范工程，也是我国煤化工领域集成国内外多项一流创新技术建成的巨型化工联合装置。该项目包括6个大系统46套装置(单元)。其中，年产180×104t/a煤基甲醇联合化工装置系统主要由空分、煤气化、净化、甲醇合成、硫回收5套化工生产装置组成；年产60×104t/a甲醇基聚烯烃联合石化装置系统主要由甲醇制烯烃、烯烃分离、聚乙烯、聚丙烯4套石化生产装置组成。其核心装置首次采用了我国自主知识产权甲醇制烯烃工艺技术，并进行了工业化放大，为实施替代能源战略，创立煤制烯烃新产业，开辟了新技术途径。该项目不仅对我国优化能源消费结构、提高能源利用效率、减少环境污染、保障国家能源安全具有重要的示范意义，而且奠定了我国在煤基烯烃工业化生产领域的国际领先地位。
    ⑦ 我国第一个具有自主知识产权的煤制丙烯技术——流化床甲醇制丙烯(FMTP)工业试验装置于2009年10月9日在安徽淮南煤化集团公司投料运行成功，年处理甲醇(3～5)×104t/a，这一技术填补了我国煤化工核心技术的一项空白，打破了国外企业对煤化工关键技术的垄断。对我国高效洁净利用煤炭资源，缓解甲醇产能过剩，延伸煤化工产业链，促进煤化工产业持续健康发展将起到重要作用。
    ⑧ 全球首套煤制乙二醇工业化示范装置于2009年12月7日在内蒙古通辽金煤化工公司顺利投产，一期工程年产乙二醇20×104t/a。这标志着我国采用自主知识产权技术在世界范围内率先开创了煤制乙二醇工业化示范装置的先河，该技术路线可替代传统的以石油为原料制乙二醇技术。
    乙二醇的生产技术，目前世界上有两条技术路线：一条是采用环氧乙烷水合法石油路线，技术成熟，收率高，其缺点是依赖石油、水耗大、成本高；另一条就是煤制乙二醇技术路线，以煤制成合成气(CO+H2)，再以C0和H2为原料制取乙二醇，这是当今世界非常关注的一项技术。煤制乙二醇技术路线包括7个步骤：氨与空气在氨氧化炉内高温氧化成氨氧化物；甲醇、氧气与氨氧化物氧化酯化生成亚硝酸甲酯；一氧化碳(CO)催化脱氢(H2)净化；亚硝酸甲酯与一氧化碳氧化生成草酸二甲酯；草酸二甲酯催化加氢生成乙二醇，使乙二醇的选择性达到90%；乙二醇混合物精馏；尾气循环使用和消除污染。
    我国乙二醇的产能远远不能满足国内需求，大量需要从国外进口，这制约了我国聚酯及下游产业的发展。因此，煤制乙二醇工业化示范装置的应用成功，对我国的能源和化工产业的发展具有重要意义。
    ⑨ 在1983年Haleon公司虽建成22.5×104t/a甲醇羰基化制醋酐的煤炭转化第一代技术，但目前煤制合成气转化成甲醇，再制成烯烃，还有一些在转化过程中的核心问题有待解决。要实现MT0工业大型化生产，需要有数量巨大且供应稳定的甲醇原料，还要考虑成本、运输、生产地等综合因素。其核心技术仍成为费-托合成化学中重要的研究方向之一。因此，该项研究距离实际工业化、规模化生产尚有一定距离，但煤炭气化洁净技术应用在我国已取得了重大进展。
2.3 煤气化技术的进展
    煤气化技术的进展，按其发展阶段可分为3代。在1990年前各国生产的气化炉均属于第1代气化技术。第2代气化技术较成熟的方法有壳牌煤粉加压气化、GE水煤浆气化、GSP加压气化德士古法、鲁奇炉液态排渣气化法、加压灰熔聚流化床气化法。第3代气化技术大部分处于试验中试阶段，以新型流化床SES技术及传统流化床U-GAS技术的改进、气流床气化较多，固定床基本淘汰。
    MT0工艺工业大型化装置一体化生产，发展甲醇下游产品将是未来发展方向。甲醇是重要的基础化工原料，其下游产品有醋酸、甲酸等有机酸类，醚、酯等各种含氧化合物，乙烯、丙烯等烯烃类，二甲醚、合成汽油等燃料类。因此，该项技术是替代石油能源的重要途径。
3 煤的液化
3.1 煤直接液化
    煤的直接液化(煤变油)法，就是以煤为原料，在高温高压条件下，通过催化加氢直接液化成烃类化合物，再通过精馏制取汽油、柴油、其他燃料油等成品油。目前，世界各国对煤转化成液体燃料及化工原料的方法研究进展很快。技术比较成熟的直接液化法有美国氢-煤(H-COAL)法及HTI法、德国IGOR法、日本NEDOL法。目前，国外尚未达到煤直接液化工业生产阶段，只有中试生产装置在运行。而我国神华集团煤直接液化工业化大型PSU装置于2004年8月25日开工兴建，于2008年9月投产运行，生产出合格液体燃料，年产量为100×104t/a，其中柴油71×104t/a，石脑油25×104t/a，液化石油气10×104t/a，开创了煤直接液化工业化生产的先河。
3.2 煤间接液化
    煤间接液化法，就是将煤通过气化炉生成的气化气转化成合成气，以合成气为基础原料，采用合成工艺路线费-托(F-T)法转化为烃类化合物，并通过精馏生产出液体燃料和各种化学品，也称C1化学产品。间接液化法有两种，一种是南非萨索尔(SA-SOL)法，此法是改进的费-托(F-T)合成法；另一种是美国美孚石油公司的莫比尔(MOBIL)法，此法是由煤转化成合成气再转化成甲醇，再由甲醇脱水后，通过一种选择性很强的沸石催化剂(ZSM-5)进一步直接制取烯烃、高辛烷值汽油和一些轻质油。该法工艺条件缓和，产品质量好，汽油产率达80%以上。甲醇直接混入汽油掺烧称甲醇燃料，亦称间接液化，甲醇燃料已成为近几年世界上重要的研究课题，其意义在于可以立即解决汽油供应不足问题，掺入后可以提高汽油质量，提高汽油辛烷值，也无须再加入四乙基铅。采用LINDE低温低压合成法制取甲醇洁净技术已在国外大批建厂。
    近几年，以煤为原料的气化气转化成合成气生产甲醇已发展到一个新阶段，世界上许多国家十分关注以煤为原料采用鲁奇炉、K-T炉、德士古炉等生产气化气转化生产甲醇。我国2004年12月28日在云南大为焦化公司已成功实现了以焦炉煤气为原料生产甲醇，目前我国已有5套装置投产。南非萨索尔(SA-SOL)公司是世界唯一利用煤为原料采用鲁奇炉煤炭液化技术，大规模生产石油制品的企业，SA-SOL公司有成熟的煤液化技术经验。我国及印度、巴基斯坦、印度尼西亚、美国等都在与SA-SOL公司洽谈煤液化技术转让和合作。
    我国内蒙古伊泰煤制油公司16×104t/a煤基合成油装置2009年9月1日投产，2009年12月潞安集团公司煤基合成油示范项目投产出油，这些项目都将进入商业化运营。我国是继德国、南非之后能生产煤基合成油的国家。
    南非SA-SOL公司SA-SOL-1厂从1955年起就以煤为原料制造合成气，通过改进的费-托合成工艺，生产以汽油为主的液体燃料和化工原料。SA-SOL-2厂1980年底建成投产，SA-SOL-3厂1982年投产，规模在不断扩大。SA-SOL-2厂有36台鲁气炉在运转，日处理煤4×104t/d，年生产以汽油为主的液体燃料和化学品超过260×104t/a，年产值达40×108美元/a，实现利润12×108美元/a。
    以煤为原料采用焦化工艺生产焦炉煤气转化成合成气制取甲醇，采用煤液化技术生产汽油、柴油等液体燃料，以煤的气化技术生产甲醇等多元化的洁净煤能源生产工艺，已成为今后的发展方向。
4 开发研究C1化学
    以合成气为基础的化工合成称为一碳化学(C1化学)，C1化学就是以碳原子数为1的化合物(如C0、C02、CH3OH)为基本原料的化工合成。通常以煤气化气为C1化学原料生产液体燃料和化学品。在钢铁生产过程中产生的大量含C0、C02的废气是C1化学的基础原料，应研究开发，加以利用。
    在煤的气化中生产的合成气是宝贵的化工原料，可用于氨和甲醇的生产。目前世界已形成开发一碳化学热潮，研究的方向是费一托合成工艺、羰基合成工艺。如美国孟山都公司开发成功的甲醇羰基化制醋酸技术，质量好，投资少，成本低，被认为是近代化工生产技术上一项重大突破，各国正在竞相采用。据美国孟山都公司统计，用该法生产醋酸的生产能力占世界绝对优势。甲醇除合成醋酸和传统用途外，还可以制取甲基叔丁基醚、醋酸乙烯、乙二醇、乙醇、低级烯烃、二甲酯等有机原料。
5 结语
    洁净煤技术按其生产和利用的过程大致可分为3类：第1类是在燃烧前的煤炭加工和转化技术。第2类是煤炭燃烧技术，第3类是燃烧后的烟气脱硫技术，洁净煤技术涉及多行业、多领域、多学科，是一项庞大的系统工程。
    中国发展洁净煤技术的目标：一是减少环境污染，如S02、N0x、煤矸石、粉尘、煤泥水等；二是提高煤炭利用效率，减少煤炭消费；三是通过加大转化，改善终端能源结构。目前，中国已成为世界上最大的洁净煤市场。
    以煤气化为龙头，以一碳化学为基础，合成、制取各种化工产品和燃料油的煤炭洁净利用技术，可以实现煤炭能源效率最高、有效组分最大限度地转化利用。煤的气化洁净新技术的开发为经济有效地利用广泛煤种和获得清洁燃气开拓了广阔前景，从而满足燃料气、化工合成气、冶金还原气及液化氢源的需要。
    煤炭是本世纪未来年代和进入下一世纪的储量丰富、成本低廉的矿物燃料。据能源长远预测分析，21世纪中叶，人类需要的能源将主要依靠煤和核燃料及再生能源。尽管目前从煤得到的产品与油、气相比价格昂贵，但石油输出国越来越限制油资源开采，以便提高油价和延长资源寿命。因此，从长远看，能源消费国必然要考虑节约能源并采用以煤为基础的代用品，而煤用于发电、煤制油、煤制甲醇和二甲醚、煤制烯烃、煤制天然气等煤转化工艺技术则正是这种代用品最有希望的技术来源。
    我国缺油、少气，而煤炭资源丰富，储藏量多，开采量大，价格便宜，在可燃矿物化石资源可开采储量中，煤炭占96%以上。应利用我国有利条件，开发研究应用煤转化工艺技术和合成气化学(一碳化学)。
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(本文作者：高建业 沙钢集团沙桐化学有限公司 江苏泰兴 225400)