摘　要：为获取更多的清洁高效能源，全球范围内都正在开展与天然气水合物(以下简称水合物)开采相关的研究，其中电阻率作为表征水合物变化的一个重要参数也被纳入了重点研究范畴，但其在水合物三维生成及开采过程中的变化特性尚未见报道。为了得到三维系统下水合物的电阻率变化数据，利用三维水合物反应釜，实验室模拟研究了水合物在多孔介质中生成及利用双水平井注热开采实验过程中电阻率的变化特性。结果发现：①电阻率总体上随着水合物的生成而升高，随着其分解而下降；②电阻率与水合物饱和度并不呈完全的线性关系，当水合物饱和度升高到一定程度时，电阻率变化减缓；③在水合物生成过程中发现水合物生成存在“爬壁效应”——水合物在多孔介质中的生成并不同步，水合物在边界区域明显多于中心区域；④在水合物开采过程中发现电阻率不仅随水合物分解的变化而变化，而且还与开采过程中的流体流动有着较大关系，所以利用电阻率作为水合物开采的特征指标时需要先排除流体流动的干扰。

关键词：天然气水合物  三维  生成及开采  实验室模拟  电阻率  变化特性  饱和度  流体流动

An experimental study of resistivity variation in the 3D simulation of methane hydrate generation and production

Abstract：To solve the global energy crisis and global warming，the related research about the discovery and extraction of natural gas hydrate has been and is being developed all over the world，among which the resistivity of hydrate，a research focus，is a significant parameter to characterize how the methane hydrate changes in the process of its generation and production．However，few literatures on such subject have ever been found．In view of this，a laboratory simulation study was carried out in a 3D hydrate reactor，focusing on the characteristics of resistivity variation respectively when methane hydrate was generated in a multi porous medium and when it was extracted through the heat stimulation method in the dual horizontal wells．The following findings were obtained．a．The resistivity rises in the process of hydrate generation but falls with the hydrate dissociation．b．The resistivity is not directly proportional to the hydrate saturation；when the hydrate saturation climbs to a certain level，the change of resistivity starts to get slow．c．The phenomenon of“climbing effect”is observed in the hydrate formation process．That is，the formation of methane hydrate in the multi-pore medium is asynchronous，so the generated hydrates are obviously more in the boundary areas than those in the central area．d．In the process of hydrate production，the resistivity is not only related to the hydrate dissociation，but to the flow of fluids like gas and water；that is why the interference of fluid flow should be eliminated before the resistivity is used as a characteristic parameter of hydrate production．

Key words：methane hydrate，3D hydrate reactor，hydrate generation and production，laboratory simulation，resistivity，dual horizontal wells，heat stimulation，hydrate saturation，fluid flow

近年来，全世界都认识到天然气水合物(以下简称水合物)是一种潜在的能源资源。全球已经发现超过220处气体水合物矿藏，已探明水合物矿藏中天然气储量超过l5×10¹⁵m³。以目前的能源消费水平，仅开采15％的水合物就可供全球使用200年^[1-2]。由于水合物的开采对能源与气候的影响很大^[3]，目前对水合物开采的研究基本还处于实验室模拟和数值模拟的阶段。

为了对这种储量巨大的能源进行开发，各国的研究者提出了很多方法，比如：①热激法^[4-5]，利用注入热水、蒸汽或者热盐水将水合物藏加热到平衡温度之上分解水合物；②降压法^[6-7]，将水合物藏的压力降低到平衡分解压力以下；③注化学剂法^[8]，指注入化学药剂，比如甲醇或者乙二醇以改变水合物平衡生成条件。加拿大、日本、美国等国在2002年联合对Mallik地区5L-38井开展了小尺度下天然气水合物注热试采，对深度为907～920m区间共13m厚的水合物层注入80℃的热流体进行了5天多的加热法试生产，共生产出468m³天然气，证实了通过热激法开采水合物的可行性^[9]。

目前国际上利用实验研究热力法开采甲烷水合物的报道仅限于一维^[5，10]、二维^[11]模拟，而实际上，水合物藏是个三维矿场。为了更加真实地了解水合物的开采行为，进行三维水合物开采实验模拟，特别是在三维尺度上研究水合物的分解行为，意义重大。

一般来说，水合物的电阻率值要高于水或气的电阻率值，低于气体在水合物相、气相和水相等体系中的电阻率值。水合物沉积物产气的过程中，水合物逐渐分解成水和气，引起沉积物电阻率值随时间而变化。因此，水合物分解过程中的电阻率变化可以用来表征水合物沉积物的变化特征^[12-13]。目前水合物生成分解过程的电阻率特性实验研究仅限于小型反应釜，三维开采实验过程中的电阻率变化研究还未见报道。

笔者利用二维水合物反应釜，研究了甲烷水合物在多孔介质中生成及利用双水平井注热开采水合物实验过程中电阻率的变化特性。

1　实验

1．1　实验装置

图1为实验装置系统的示意图。实验系统的主要组成模块有供液模块、稳压供气模块、反应釜、环境模拟模块和数据采集模块。供液模块主要包括平流泵、中间容器、加热罐。系统核心部件为三维高压反应釜，由316不锈钢制成，耐压25MPa，釜内为正方体，有效容积为5.832L。三维反应釜放置于恒温水浴中。反应釜中布置有多组测点及井。

图2绘出了三维反应釜内部各层电阻率测点以及开采井口的分布示意图。从图2中可以看出，共有l2×3个电阻测点以及分别位于A、C两层的中心水平井。本实验中，反应釜注热井为底层水平C井，出口为与注热井在同一垂直截面上的顶层水平A井。实验中，压力由Trafag制造的NAT8251.7425型压力传感器测量，测量范围为0～25MPa，精度为±0.02MPa。温度由Ptl00铂电阻测量，测量范围为-20～200℃，精度为±0.1℃。蒸馏水由平流泵注入，通过中间容器，经过加热罐后被加热为高温蒸汽进入釜内。平流泵为北京创新通恒有限公司制造的P3000型，流量范围为0～50mL／min，精度为±0.001mL／min，压力范围为0～25MPa。加热罐由南通飞宇有限公司制造，可加热水至30～190℃，精度为±0.1℃。供气部分包括甲烷气瓶、压力调节阀、稳压器、气体流量计等，气体流量计采用北京七星D07型质量流量控制器，量程为0～10L／min，测量精度为l％。’实验所用气体为99.9％的纯甲烷气体，由佛山华特气体有限公司提供。

1．2　实验方法

将石英砂填塞进反应釜中作为多孔介质，石英砂的大小为300～450mm，孔隙度约为48％。对系统进行2次排空，排出系统中残余的空气等杂质。通过平流泵向反应釜内注入适量的去离子水。将恒温水浴的温度设置到预定的水合物合成所需温度，本次实验工作温度为8.0℃，然后注入甲烷气体，使反应釜内压力升高到20MPa，关闭反应釜进出口阀门，使系统保持定容状态，水合物开始生成，釜内压力逐渐下降。在生成过程中每隔5min记录电阻率、压力等参数变化。

甲烷水合物在8℃的环境温度下生成完成，水合物饱和度约为30％，保持恒温水浴温度恒定不变(8℃)，抽空水夹层冷却水，四壁形成绝热边界，上、下盖层为等温边界条件。将预热罐温度设为预设温度，待其温度稳定后，设定流速，利用旁通阀预热管路，预热完成后打开进口阀开始注热。

此时的釜内温度为8℃，通过计算，得到在8℃时体系的相平衡压力为5.6MPa，所以设定的出口压力要低于此时水合物的相平衡压力，本实验设定的出口压力为4.7MPa。当反应釜内压力降至4.7MPa时，开始注热，注热水速度为20mL／min，注热温度为160℃。当产气量逐渐降低至0时，认为不再有水合物分解，关闭进口和出口阀门，开采实验结束。然后调节回压阀将体系压力缓慢降低至大气压，释放剩余甲烷气。在开采过程中每隔10s记录电阻率、压力等参数变化。

2　结果与讨论

2．1　生成过程

在本项研究中，甲烷水合物生成过程历时约15天，在此过程中反应釜系统压力由20MPa下降至12MPa。由于本工作所用电极对的电阻探头在反应釜中间距不一致，在这里，笔者同样利用实验过程中实时的电阻率值与实验开始前的电阻率的比值作为比较的参数。图3是在水合物生成过程中系统压力与电阻率比随时间变化图。图3中以4A、4B和4C作为参考点，研究生成过程中A、B、C 3层的电阻率变化区别。如图3所示，在甲烷水合物生成的第一和第二天电阻率值同时快速升高，表明在位于4A、4B、4C处的水合物迅速生成。然而在水合物生成的余下约l3天的时间中，系统压力持续下降，表明反应釜中的水合物在持续生成，但是电阻率并没有明显上升趋势。这有可能是由于位于4A、4B、4C测点处水合物在前两天的牛成中已经达到饱和状态，电阻率无法再升高，而水合物在其他地区继续生成。说明水合物在反应釜内各点的生成并不是同步的。

此外，还可以发现由A层至C层，电阻率的升高量逐渐降低，表明水合物生成量依次减少。这主要是由于在水合物生成过程中反应釜内的水的分布是不均匀的，由于重力的原因，下层(C层)的水的饱和度较高，相对来说气水接触面较小，所以水合物更难生成。

图4是水合物生成过程中电阻率比三维空间分布图。如图4所示，随着时间的增加，水合物藏的水合物量逐渐增加。从水合物的电阻率三维分布来看，还可以发现水合物的分布并不均匀，验证了图3水合物生成不同步的结论。并且发现水合物在边界区域明显多于中心区域，这是由于边界区域传热速率较快导致水合物生成速率较快，同样的现象在其他实验中也被报道过，此现象被称为“爬壁效应”^[14]。

对比图4a与图4b发现电阻率变化量较大，而对比图4c与图4d发现电阻率变化较小。但是图3中的压力在整个水合物生成过程中是均匀下降的，表明水合物生成速率较稳定，并没有明显的减慢趋势。所以可以认为，电阻率与水合物饱和度并不是呈完全的线性关系。当水合物的饱和度升高到一定程度时，电阻率变化减缓。这是由于当多孔介质中生成一定饱和度的水合物时，水合物会将多孔介质中的通道阻塞，引起电阻率迅速上升；但当饱和度继续上升时，电阻率则变化不大。

2．2　开采过程

图5为开采过程中系统压力随时间变化图。如图5所示，根据压力的变化可以把整个开采阶段分为3个阶段，分别为阶段A、阶段B和阶段C。其中，在阶段A中，压力由生成结束时的12MPa降低至6.5MPa，而6.5MPa高于此时水合物藏温度8℃所对应的相平衡压力(5.6MPa)，也就是说在阶段A中水合物并不分解，所以此阶段被称为自由气释放阶段。在阶段8中，压力由6.5MPa降低至4.7MPa，在此阶段中，由于系统压力低于相平衡压力导致水合物开始分解，所以此阶段被称为降压开采阶段。在阶段C中，压力稳定在4．7 MPa附近几乎不变，并且开始通过水平井C注热开采水合物，所以此阶段被称为注热开采阶段。

图6为开采过程中产水、产气量随时间变化图。如图6所示，水合物开采过程一共历时366min。3个开采阶段的特性分别如下：自由气释放阶段A中，逐渐产气约ll5L，并在产气即将结束的时候开始产水，共产水约400mL，此阶段中的产气和产水都是原先贮存于水合物藏中的自由气和自由水；降压开采阶段B中，首先静置了约30min后，再进行降压分解实验，在降压过程中共产气约120L，但是没有更多的水产出；注热开采阶段C中，共产气约l50L，产气速率随着开采过程的进行而降低，最终降低至0。这是由于水合物藏中的水合物逐渐分解完，水合物分解量减小从而导致产气速率降低。并且在整个水合物注热开采过程中，产水速率基本保持不变(约为20mL／min)，基本与注水速率保持一致。

下面研究一下这些开采现象所对应的电阻率变化规律。仍然以4A、4B和4C测点的电阻率为例，研究开采过程中电阻率的变化。图7为开采过程中电阻率随时间变化曲线。如图7所示，在自由气释放阶段A中，首先由于自由气的大量放出，导致中层4B和下层4C电阻率下降较为明显，而在上层4A测点电阻率反而略有上生，这表明气体通过上层水平井流出，导致各层电阻率变化，并且在自由气释放阶段的后期由于产水导致中、下层电阻率的上升；在降压开采过程中，由于水合物分解导致电阻率缓缓下降，但是不明显，这主要是由于降压分解降低水合物饱和度，但是并未降低至上文中提到的可以明显影响电阻率的水合物饱和度值，所以下降并不明显；在注热开采初期，由于大量水合物分解导致气体和水的流动性较大，所以水合物藏内的电阻率变化具有一定随机性，不过随着注热的进行，水合物逐渐分解完，导致电阻率总体呈下降趋势。

通过对图7的分析可以发现，在水合物开采过程中，电阻率不仅随水合物分解的变化而变化，而且还与开采过程中的流体流动有着较大的关系，所以利用电阻率作为水合物开采的特征指标时需要排除流体流动的干扰。

图8是水合物分解过程中电阻率比三维空间分布图。如图8所示，图8-a为开采前的水合物电阻率比三维分布图，此时所有测点的电阻率比均为初始值l。图8-b为开采第l22分钟的电阻率比三维分布图，此时水合物开采处于降压开采阶段，可以看见水合物藏内的水合物开始分解，并且分解主要集中于上层，这可能是由于开采井位于上层的原因。而图8-c和图8-d分别为第244分钟和第366分钟的电阻率比云图，可发现水合物藏中的电阻率比持续下降，表明水合物持续分解。并且在第366分钟(图8-d)达到最低。

通过三维云图(图8)还可以发现，在开采过程中上层和边界区域的电阻率下降幅度较大，这主要是由于生成过程中水合物在这些区域生成较多，饱和度较高，所以在分解中相应的这些区域的电阻率变化也更大。

3　结论

通过研究多孔介质中三维甲烷水合物生成和分解实验过程中的电阻率变化，得出了以下结论。

1)甲烷水合物在多孔介质中的生成并不同步，并且发现水合物在边界区域明显多于中心区域，此现象被称为“爬壁效应”。

2)电阻率随着水合物的生成而升高，并且随着水合物的分解而下降。但电阻率与水合物饱和度并不呈完全的线性关系。当水合物的饱和度升高到一定程度时，电阻率变化减缓。

3)在水合物开采过程中电阻率不仅随水合物分解的变化而变化，还与开采过程中的流体流动有着较大关系，所以利用电阻率作为水合物开采的特征指标时需要排除流体流动的干扰。

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本文作者：李小森  冯景春  李刚  王屹

作者单位：中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室

  中国科学院广州能源研究所天然气水合物研究中心

  中国科学院大学