摘要：鄂尔多斯盆地东缘韩城地区虽是我国第二个大规模投入商业开发的煤层气区，但对其煤层气的地化特征和成因还未形成系统认识。为此，采集了该区井口排采气、煤样、钻井煤心解吸气样和井口排采水共78件样品，并对样品进行了组分、稳定碳同位素等系列分析。实验数据表明，该区煤层气具有以下特征：石炭-二叠系煤层气组成以CH₄为主，重烃和C0₂含量很低，气体湿度(C₂⁺)介于0.014%～2.880%；甲烷碳同位素值(δ¹³C₁)分布范围小，介于-42.978‰～-32.200‰，随深度的增加而变大，与R。呈正相关关系；乙烷碳同位素值(δ¹³C₁)介于-21.619‰～-9.751‰。δ¹³C₁偏轻、δ¹³C₂偏重：可能是受解吸-扩散过程中同位素分馏作用的影响而造成δ¹³C₁变轻的。最后，根据该区煤层气的演化过程，结合Whiticar图版，综合分析认为该区煤层气成因类型以热降解气为主，且系经过解吸 扩散同位素分馏效应改造的次生热成因气。

关键词：煤层气；成因；碳同位素；地球化学特征；热解气；解吸；分馏；鄂尔多斯盆地

鄂尔多斯盆地东缘韩城地区是中国第二个大规模投入开发的煤层气区，目前已成为中国石油天然气集团公司煤层气开发的重点地区之一，截至2010年底，共钻井400余口，控制煤层气地质储量1000×10⁸m³。尽管许多煤层气井已经投入生产，但对于研究区煤层气的成因依旧没有形成系统认识。为了理清研究区煤层气成分特征、来源和成因类型，指导鄂尔多斯盆地东缘煤层气的勘探开发，笔者在综合前人研究成果的基础上，对韩城地区煤层气地化特征进行了系统研究。

韩城地区隶属于陕西省渭南市，地处关中平原的东北侧。构造上位于鄂尔多斯盆地渭北隆起的东南缘，东面以黄河和韩城大断裂为界，南临渭河地堑，西南与澄台矿区毗邻，面积约为1500km²。研究区构造活动平稳，区域上由南向北、由东向西逐渐变弱，一般边浅部相对于中深部复杂。北部以挤压构造变形为主，呈北东南西向；南部主要为拉伸构造变形，有2个主导方向，即北东南西向和东西向，总体构造形态是一个倾向北西的具波状起伏的缓斜大型单斜构造(图1)。韩城地区主力产气煤层分别为山西组3t煤层和太原组5^#、11^#煤层。山西组为陆相沉积，主要为河流冲积 三角洲沉积体系；太原组为海陆交互相沉积，主要为海湾一漏湖沉积体系。煤系地层基底为石炭系本溪组的铝土质泥岩^[1～4]。

2.1.1 样品及分析方法

    采集的样品来源于韩城地区的中部和南部，包括井口排采气、煤样、钻井煤心解吸气样和井口排采水共78件(样)，由于北部钻井稀疏，本次研究的样品较少涉及。

    气样由钢瓶保存，气体成分和稳定碳同位素的测试分析是在中国石油油气地球化学重点实验室完成，使用的仪器分别为HP6890色谱仪和Delta V Advantage同位素质谱仪。对样品多次重复分析，使两次测量值之间的误差满足低于±1%，稳定碳同位素采用国际PDB标准。

2.1.2 组分特征

    据统计^[5]，煤层气的平均气体组成为CH₄93.2%；C0₂为3.1%；C₂⁺为2.6%；N₂为1.1%；干燥系数为0.77～1.O0。气体湿度(C₂⁺)可以表示烃类气体的成分，即C₂H₆和更重的烃类气体的总含量^[6]。分析结果表明(表1)：韩城地区井口排采气以烃类气体为主，气体成分含量相对稳定，其中CH₄含量最高，湿度最大值仅为0.350%，展现出极干气的特性；C0₂含量和N₂含量均很低，分别为0.038%～1.812%、0.031%～0.648%。解吸气气体成分同样以烃类气体为主，湿度最大值高于排采气，为2.880%，属于干气的范畴，C0₂含量为0.320%～4.480%。解吸气的N₂含量变化较大，介于2.630%～75.180%，且比排采气N₂含量大很多。造成这种差异的原因是因为氮气为非极性分子，有效分子半径小于CH₄，临界温度和沸点最低，在煤层中的吸附能力低，运移能力强，解吸过程中早期释放量大，随时间推移释放量逐渐减小，且先前解吸的氮气运移到浅部或适于储存的地层中^[7]。另外，还和煤岩组分、实验过程等因素有关系。

2.1.3 煤层气碳同位素特征

煤层气的碳同位素组成差异较大^[8]：δ¹³C₁分布范围很宽，介于-80‰～-16.8‰；δ¹³C₂介于-32.9‰～-22.8‰；C0₂的δ¹³C介于-26.6‰～-18.6‰。国内煤层气的δ¹³C₁变化也较大^[9～11]，介于-78‰～-13‰。研究表明(表1)，韩城井口排采气的δ¹³C₁分布集中，多数分布在-42.978‰～-35.011‰，与国际上乙烷碳同位素值相比，δ¹³C₂偏重，为-21.619‰～-9.751‰。这是韩城地区煤层气的一个重要的地化特征；解吸气δ¹³C₁的分布范围与排采气类似，介于-41.600‰～一32.200‰，δ¹³C₁随深度的增加而增大(图2)，δ¹³C₁与R_o呈正相关关系(图3)。

 

    根据戴金星等^[9]建立的煤成气(包括煤层气) δ¹³C₁与煤岩R_o之间的关系得知，韩城地区煤层气实测值比理论值偏轻，国内外学者在多个煤层气盆地也注意到这种现象并给出了一定的解释^{[6，9，11～12]}，主要有4个方面的原因：①生物成因气的影响；②煤层气解吸扩散过程中同位素分馏作用的影响；③CH₄与C0₂之间的碳同位素交换反应；④水动力条件的影响。

    结合该区实际地质条件，其煤的变质程度处于中高阶段，以烟煤为主，微生物对有机质的降解能力很弱，次生生物气不易形成，对δ¹³C₁的影响有限。CH₄与C0₂之间的碳同位素交换反应要求具有较高浓度的CH₄和C0₂，较低的温度条件。随变质程度的增加，煤层中生成的C0₂大量减少，且所产生的C0₂极易溶解在水中或扩散丢失，故这种反应的程度比较有限。

    强水动力条件下，经过水淋滤后的煤层气，甲烷碳同位素会明显变轻。随着淋滤时间增加，甲烷碳同位素变轻的程度加大。水溶作用对CH₄碳同位素可以产生分馏效应，更容易把”CH₄溶解带走。然而韩城地区地层水的类型以CaCl₂型为主，通常CaCl₂型地层水为深层成因水，多处于承压区，表明该区为水文滞留区，水动力弱，水溶作用对碳同位素的影响可以忽略。在白垩纪后期，燕山运动使韩城地区的地层抬升并遭受剥蚀，引起煤层埋藏变浅和上覆地层压力降低(卸压)，导致煤层气的解吸。在解吸过程中，重烃比CH₄难解吸，¹³CH₄比¹²CH₄难解吸，故解吸-扩散过程中易发生同位素的分馏效应，即先解吸出来的煤层气δ¹³C₁相对偏轻，残留CH₄相对富¹³CH₄而偏重。因此，导致δ¹³C₁值变轻的原因推测是解吸扩散过程中同位素分馏作用所致。

    综上所述，韩城地区煤层气碳同位素具有以下几个特征：①δ¹³C₁分布稳定，随深度和R_o的增加而增大；②未发现生物气存在的特征；③乙烷碳同位素值偏重，推测是高变质煤化作用的结果；④δ¹³C₁具有偏轻的特点。

2.2.1 煤层气藏的形成与演化

2.2.1.1 早古生代晚期-晚中生代早期

    在该时期(早古生代晚期-晚中生代早期)，韩城地区处于构造抬升时期，地层遭受剥蚀。从石炭纪开始地层开始持续沉降，海水自东向北侵入，区内普遍接受沉积，海进海退频繁，为海湾-漏湖沉积体系。

2.2.1.2 早二叠世

    到早二叠世，地壳缓慢抬升，海湾一漏湖相沉积体系转化为河流一三角洲沉积体系。此阶段为韩城地区煤层沉积期，发育多套煤层。虽地壳起伏频繁，但幅度不大，总体上以沉降为主，沉积环境相对稳定，沉积物厚度大，有利于煤的形成和保存。

2.2.1.3 三叠纪

    早-中三叠世该区持续沉降，煤层基本处于持续埋深状态，同时古地温持续增加，煤系地温介于80～110℃，煤的热演化不断加深，可达到气煤阶段(R_o介于0.6%～0.9%)，此阶段以生成湿气为主，CH₄含量少；到三叠纪末，印支运动使地壳抬升从而导致第一次深成变质作用结束，由于印支运动只是使韩城地区地层出现短暂抬升且强度低，对生气条件和煤层气藏原始状态未产生太大的破坏，此阶段仍以湿气为主，对δ¹³C₁未产生太大影响。

2.2.1.4 侏罗纪-白垩纪

    早侏罗世-早白垩世末期，地壳又开始沉降，此时期煤系沉降到最大埋藏深度，同时受区域构造热活动和埋深的影响煤层地温增高，煤的热演化速度加快，煤化作用持续增高，煤系温度介于110～140℃，煤演化变质为贫煤和无烟煤(R_o介于1.9%～2.6%)，在此阶段生成大量的煤层气，为煤层气形成的主要阶段和时期，气体组分以CH₄为主，少量重烃气和C0₂，δ¹³C₁和δ¹³C₂较大，未经过次生条件的改造。

    白垩纪末期，燕山构造活动造成整个鄂尔多斯盆地抬升，韩城地区抬升幅度最大，伴随褶皱、断裂等构造作用，第二次煤化作用逐渐停止。强烈的构造活动使侏罗系、下白垩统剥蚀殆尽，煤层埋藏较浅，并在东部地区出露。此阶段是煤层气藏主要的调整改造时期，对煤层气的原始状态和保存条件产生了很大的影响，煤层气经历了解吸 扩散的过程，使煤层气主要含CH₄，同时δ¹³C₁发生同位素分馏效应，δ¹³C₁变轻。

2.2.1.5 新生代-现今

    新生代早期，在喜山运动的作用下，该区地层继承性地继续抬升，煤层及上覆地层进一步剥蚀，煤层气的保存再次遭受改造并最后定型，成为现今的形态^[13～15]。

    通过对韩城地区煤层气演化过程分析，该区煤层热演化程度较高，煤层气主要以热成因气为主，尽管在后期改造作用中研究区的东部煤层出露于地表，可能遭受大气降水等因素的影响，但煤层气碳同位素值(通常把δ¹³C₁＜-55‰认为是生物成因气)的特征表明并没有生物气的混入。

2.2.2 成因类型

    国内外学者都提出了多种煤层气成因类型判别的图版^[16～17]，多数是基于煤层气组分和稳定同位素的特征建立的，取得了较好的应用效果。其中，Whiticar图版是煤层气成因判别的经典图版之一。为此，将韩城地区煤层气的组成和同位素值数据在Whiticar判别图版上成图(图4)。分析发现韩城煤层气主要是热成因气，且存在经过解吸一扩散作用效应改造过的次生煤层气，这与从地质条件推测碳同位素变轻的原因基本一致。再者，乙烷碳同位素值偏重也是热成因气的一个重要证据，是生物气不具有的。韩城地区煤层热演化程度处于贫煤和无烟煤(R_o介于1.9%～2.6%)阶段，结合煤层气演化过程和气体地球化学特征分析，笔者认为韩城煤层气的成因类型以热降解气为主且系经过解吸-扩散效应改造的次生热成因气。因此，应以寻找热成因气为今后的煤层气主要勘探目标。

    1) 韩城地区石炭一二叠系煤层气成分以CH₄为主，仅有少量的重烃。δ¹³C₁分布范围小，介于-42.978‰～-32.200‰，且δ¹³C₁随埋藏深度和热演化程度(R_o)的增加而增大。

    2) 该区δ¹³C₁总体具有偏轻的特点，这主要是由于地层抬升导致卸压，从而发生解吸-扩散效应所引起的。

    3) 韩城地区煤层气成因类型是以热降解气为主，且系经过解吸-扩散效应改造的次生热成因气。

    致谢：感谢韩军高级工程师、田丰华博士在资料收集中给予的大力帮助!

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